Drew Barrymore, Cameron Diaz và Lucy Liu là ba thiên thần hành động, vừa thông minh vừa gợi cảm, cùng giúp thám tử Charlie điều tra phá án trong siêu phẩm hài - hành động nổi tiếng đầu thập niên 2000.
Minh tinh Cameron Diaz vào vai thám tử Natalie Cook. Nữ diễn viên hẹn hò Jared Leto bốn năm và chia tay năm 2003. Cameron sau đó lần lượt trải qua cuộc tình với Justin Timberlake, nam diễn viên kiêm người mẫu Paul Sculfor và ngôi sao bóng rổ Alex Rodriguez trước khi đến với rocker Benji Madden năm 2014. Họ bí mật kết hôn hồi tháng 1. Cameron từng giành đề cử Quả Cầu Vàng năm 2002, 2003 cho các phim Vanilla Sky và Gangs of New York.
Drew Barrymore vào vai "thiên thần bốc lửa" Dylan Sanders trong phim.
Drew Barrymore và Tom Green kết hôn tháng 7/2001 nhưng ly hôn sau 5 tháng. Nữ diễn viên sau đó hẹn hò tay trống Fabrizio Moretti, đạo diễn Spike Jonze, nam diễn viên Justin Long trước khi tìm thấy tìm yêu bên cố vấn nghệ thuật Will Kopelman. Họ kết hôn tháng 6/2012 và hiện có hai con gái - bé Olive và Frankie.
Lucy Liu tham gia phim với vai thám tử Alex Munday. Cô hẹn hò biên kịch Zach Helm năm 2003. Họ được cho là đã đính hôn năm 2004 nhưng chia tay cùng năm. Lucy đến với nam diễn viên Will McCormark và được cho là có thời gian qua lại với George Clooney trong năm 2006. Người đẹp mới đây quyết định làm mẹ đơn thân. Cậu con trai Rockwell chào đời bằng phương pháp mang thai hộ.
Bill Murray vào vai John Bosley - ông chủ quản lý các thiên thần làm việc cho Charlie.
Một năm sau khi Những thiên thần của Charlie phát hành, Bill Murray chào đón người con thứ sáu tên Lincoln với vợ hai - Jennifer Butler Murray. Ông và Jennifer có với nhau bốn con (nam diễn viên có hai con với người vợ đầu). Họ ly hôn năm 2008. Trong đơn ly hôn, Jennifer cáo buộc Bill vũ phu, nghiện rượu, cần sa và sex.
Trong sự nghiệp diễn xuất, nam diễn viên từng được đề cử Oscar cho vai diễn trong Lost in Translation năm 2004 và thắng một giải Emmy năm 2015 với phim Olive Kitteridge.
Sam Rockwell vào vai ông trùm công nghệ Eric Knox trong phim.
Sau Những thiên thần của Charlie, Sam còn tham gia hàng loạt phim độc lập và bom tấn, trong đó có tác phẩm siêu anh hùng Iron Man 2. Anh hẹn hò Piper Perabo trong năm 2007 trước khi chuyển sang người tình hiện tại - Leslie Bibb.
Luke Wilson đóng vai Peter Kominsky - chàng trai trong mộng của nữ thám tử Natalie Cook.
Anh hẹn hò đồng nghiệp Drew Barrymore từ 1996 tới 1999. Nam diễn viên cũng có mối quan hệ tình cảm với Gwyneth Paltrow khoảng một năm và chia tay năm 2002. Năm 2008, anh đến với Meg Simpson. Họ chia tay năm 2014 sau sáu năm bên nhau. Ngoài Những thiên thần của Charlie, nam diễn viên cũng tham gia các phim hài như Legally Blonde, Old School, The Royal Tenenbaums...
Di Ca